复合固体推进剂“脱湿”点的率相关特性研究

摘 要：复合固体推进剂颗粒和基体之间的界面“脱湿”是推进剂在加载过程中一种重要的损伤形式，“脱湿”点的强度和伸长率均与载荷相关。本文通过某推进剂在低温、不同围压和应变率下加载时的应力-应变响应曲线特征，发现推进剂的“脱湿”点表现出明显的率相关和围压相关性，围压载荷会抑制推进剂的“脱湿”，尤其是对于高应变率下具有“脱湿”点峰值的应力-应变曲线影响最大。针对推进剂“脱湿”点的率相关特征，借助分子动力学思想创建复合推进剂的细观颗粒夹杂几何模型，建立推进剂有限元计算细观模型对推进剂界面在不同应变率下的“脱湿”损伤进行了仿真计算。计算结果揭示了推进剂在不同应变率下加载时的“脱湿”损伤机理，通过应变率对“脱湿”点的影响规律阐释了推进剂在低温、高应变率下伸长率骤降的主要原因，发现推进剂的破坏取决于损伤界面数量和界面损伤程度在损伤演化过程中的交互作用，是一个动态发展的过程。

关键词：复合固体推进剂； “脱湿”点； 应变率； 细观模型； 数值计算

中图分类号： TJ760; V43

文献标识码： A

文章编号：1673-5048（2023）05-0086-06

DOI： 10.12132/ISSN.1673-5048.2023.0073

0 引  言

复合固体推进剂是一种由氧化剂、金属燃烧剂和黏合剂等多种组分以一定的配比混合而成的固体推进剂。其中，黏合剂充当基体即连续相，其力学响应依赖于时间、温度和加载历史等多种因素。氧化剂和其他固体填料为分散相，用来提高推进剂的刚度和强度，因此复合推进剂是一种结构不均匀的颗粒增强复合材料。推进剂的分散相表面通过吸附作用与连续相在生产过程中混合润湿，而这种依靠吸附形成的黏合力并不牢靠，在受载过程中界面之间极易产生分离，这种现象被称为“脱湿”。“脱湿”会大大削弱固体填料对于基体的强化作用，进而导致推进剂体积膨胀，其拉伸应力-应变曲线也表现出很强的非线性。在固体发动机点火增压的过程中，极易由于“脱湿”造成药柱承载能力下降，药柱出现裂纹导致燃面大幅增加，使燃烧室压力急升而引起发动机爆炸。

“脱湿”损伤问题的深入研究需要借助细观试验和细观力学方法，研究推进剂内部各细观组分的力学特性和受载过程中的相互作用，扫描电镜［1-3］和微CT扫描［4-5］是目前较为常用的细观试验手段。此外，扫描电镜还可以结合光学显微镜［6］和CT无损检测［7］，分析推进剂内部的裂纹扩展和损伤情况。细观试验方法虽然简单直观，但是需要借助专业的试验仪器和设备，推进剂从细观尺度来看是一种典型的颗粒夹杂结构，通过细观力学仿真方法，建立推进剂的细观模型，针对不同的工况进行推进剂细观损伤仿真也是一种行之有效的方法。颗粒夹杂模型建模过程中通常采用的颗粒填充算法有顺序算法［8-10］和并发算法［11-13］两种，分子动力学法和蒙特卡洛法又是应用较广的两种并发算法且分子动力学法在计算效率上有一定优势，由于并发算法以随机方式填充颗粒，因此更适用于推进剂的细观建模。

内聚力模型常用来定义推进剂内部各组分之间的界面失效，内聚力模型采用统一的数学模型来描述裂纹从出现到扩展的整个过程，其数学模型是连续的且没有奇异性的。双线性内聚力模型［14］结构形式简单，是目前研究人员应用最多的内聚力模型。随后不少学者基于双线性模型引申出更为复杂的内聚力模型，如Hou等引入了分段函数式内聚力模型，用来计算双基推进剂 ［15］和复合推进剂［16］的裂纹扩展和界面“脱湿”损伤问题。

本研究以某高固体含量复合推进剂为对象，通过推进剂在低温下以不同围压和应变率加载时的应力-应变响应特征，找到“脱湿”点的率相关变化特征。借助分子动力学思想建立推进剂细观颗粒夹杂模型，并通过有限元软件二次开发生成推进剂细观有限元计算模型，在颗粒和基体界面上引入内聚力模型，最终形成推进剂的细观有限元损伤计算模型，基于该模型对推进剂在不同应变率下的损伤过程进行仿真计算，分析了推进剂的率相关“脱湿”损伤特征，探究了推进剂“脱湿”点与应变率的关系，揭示了推进剂的率相关“脱湿”损伤机理，阐释了推进剂在低温、高应变率下伸长率下降的主要原因。

1 试验方案和试验结果

1.1 试验方案

复合推进剂由于基体的粘弹特性，具有很强的率相关性、温度相关性和压力相关性。在拉伸试验中应变率、温度和环境压力是影响拉伸曲线形状特征最重要的3个个因素。常常将低温点火（低温+高应变率+围压）作为战术导弹发动机考核的重要试验之一。

针对战术导弹的低温点火极端考核工况，本研究选择在-55 ℃下开展推进剂在不同应变率和围压下的单轴定速拉伸试验。选取5个拉伸速率100 mm/min、500 mm/min、1 000 mm/min、2 100 mm/min、4 200 mm/min进行单轴拉伸试验，试验采用标准哑铃形试件（长度120 mm，标距70 mm），5个拉伸速率根据试件的标距折算的应变率分别为2.38 %/s、11.9 %/s、23.8 %/s、50 %/s和100 %/s，选取4个围压0.1 MPa（常压）、3 MPa、6 MPa和10 MPa，开展推进剂在低温、不同围压和应变率下的力学性能试验研究。试验最大拉伸速率是6 000 mm/min，加载过程中温度变化范围从低温-80 ℃到高温+180 ℃，该试验还可加载围压，最大围压可达15 MPa，加载过程中两个安装在对称夹头上的试件同时拉伸得到两组试验数据，如果试验数据一致性不好，再补充2～4个平行试样，整个试验系统如图1所示。

1.2 试验结果

在常压、低温-55 ℃和不同围压下，推进剂在不同应变率下单轴定速拉伸的应力-应变曲线如图2所示。在常压下，如图2（a）所示，随着应变率的增加，推进剂的最大伸长率呈下降趋势，尤其是当应变率为100 %/s时，推进剂的最大伸长率下降到10%以内。从试验曲线看，当应变率超过50 %/s时，应力-应变曲线上在“脱湿”点附近出现峰值，推进剂在“脱湿”点附近强度达到最大，因此应力-应变曲线上并未出现推进剂在较低应变率下拉伸时“脱湿”后的线性强化段，而是在经过“脱湿”点峰值后很快破坏。当围压增加到3 MPa后，如图2（b）所示，当应变率超过50 %/s时，“脱湿”点峰值消失，说明围压在一定程度上抑制了推进剂的“脱湿”。从总体来看，随着应变率的增加，推进剂的最大伸长率仍呈下降趋势。当围压增加到6 MPa时，如图2（c）所示，推进剂在不同应变率下的拉伸曲线均看不出明显的“脱湿”点，在高应变率下推进剂的拉伸曲线变得更加平滑，由于围压抑制了推进剂的“脱湿”，高应变率下推进剂的最大伸长率显著增加，且推进剂的最大伸长率并未随应变率的增加单调下降，应变率23.8 %/s下推进剂最大伸长率出现极小值。随着围压的继续增大，当围压达到10 MPa时，如图2（d）所示，与6 MPa围压下推进剂的拉伸曲线类似，推进剂在不同应变率下的拉伸曲线均没有明显“脱湿”点，且最大伸长率的极小值出现在23.8%应变率下，但是应变率100 %/s下推进剂的最大伸长率超过了50 %/s下的最大伸长率。

从试验数据来看，围压会抑制推进剂的“脱湿”，推进剂在围压下进行单轴拉伸时“脱湿”点不明显［17］，尤其是对于高应变率下具有“脱湿”点峰值的应力-应变曲线影响最大，围压载荷的增加不仅会导致推进剂的“脱湿”点峰值消失，而且会使推进剂的最大伸长率显著增加，且推进剂的“脱湿”点表现出明显的率相关性，本研究将针对推进剂的“脱湿”点率相关性展开。

1.3 “脱湿”点伸长率

典型的复合推进剂以较低拉伸速率，单轴拉伸的应力-应变曲线，如图3（a）所示。曲线特征主要包括线弹性阶段、“脱湿”损伤段、线性强化段和拉伸断裂段等4个阶段。用K1表示线弹性阶段的斜率，用K2表示线性强化段的斜率，工业部门通常会将K2和K1的交点所形成的钝角的角平分线与应力-应变曲线的交点C定义为“脱湿”点。对于“脱湿”点附近存在峰值的应力-应变曲线，如图3（b）所示。由于在应力-应变曲线上出现了除抗拉强度以外的应力极值点，如果通过角平分线法来确定“脱湿”点，“脱湿”点的位置很可能并非出现在曲线上斜率变化最大的位置，如图3（b）中的点C1所示。为了便于比较“脱湿”点位置的率相关性，针对出现明显“脱湿”点峰值的应力-应变曲线，将该曲线上出现的第一个极值点C定义为“脱湿”点，如图3（b）所示。

采用如图3所示的方法确定“脱湿”点的位置，通过该推进剂在低温、常压下的率相关应力-应变曲线（图2（a））提取不同应变率下推进剂的“脱湿”点伸长率，在应力-应变曲线上将“脱湿”点位置通过红色圆点高亮标注如图4（a）所示，“脱湿”点伸长率变化趋势如图4（b）所示。整体来看，随着应变率的增大，“脱湿”点伸长率随应变率的增加呈先减小后增大的趋势，在某个应变率下推进剂进行单轴拉伸时最容易出现“脱湿”。

2 “脱湿”细观模型和计算结果

推进剂是一种典型的粘弹性材料，温度和时间（应变率）对推进剂力学性质的影响可以近似等效。因此，本文主要针对推进剂“脱湿”点的率相关性展开研究。首先，基于分子动力学思想，获取颗粒粒径信息和代表性体积单元的尺寸数据等，并借助有限元软件的二次开发功能，创建颗粒和基体的原始模型； 其次， 自动生成颗粒夹杂有限元计算几何模型； 再次，通过颗粒和基体的材料参数定义、接触对定义、损伤设置、载荷和边界条件设置和网格模型创建等步骤，生成颗粒夹杂有限元计算模型； 最后，基于创建的有限元模型进行有限元分析和结果后处理，分析推进剂的损伤演化情况，阐释“脱湿”点特征与应变率的相关性。

2.1 模型建立过程

本研究所采用的推进剂AP颗粒质量分数约为70%，由于AP的平均粒径远大于Al粒子，在建模过程中仅将AP粒子建立为颗粒模型，将Al粒子和其他组分如丁羟胶等均归为基体材料。采用的推进剂级配如图5（a）所示，创建的有限元细观损伤计算模型如图5（b）所示，该代表性体积单元的边长为1.1 mm。

AP颗粒被认为是完全弹性的，弹性模量取32 450 MPa，泊松比取0.143 3。考虑基体的粘弹性，松弛模量采用Prony级数的形式表示：

E（t）=E0－∑ni=1Ei（1－e－tτi）

Prony级数的参数可由推进剂基体的应力松弛试验数据拟合获得，如图6所示。

拟合得到推进剂的松弛模量数据如表1所示。 该基体的初始模量E0=6.629 4 MPa，泊松比μ=0.499 5。

本文采用双线性内聚力模型定义颗粒和基体界面的损伤，如图7所示。表征损伤的3个参数分别为初始刚度K0、破坏距离δf和临界应力σ。通过参数反演得到的界面损伤参数如表2所示。

2.2 “脱湿”损伤计算结果及分析

为了比较不同应变率下推进剂的损伤演化过程，计算中所采用的应变率分别为： 2.5 %/s、12 %/s、50 %/s和100 %/s。以应变率为100 %/s的工况为例，推进剂代表性体积单元拉伸过程中的应力-应变曲线如图8所示，从“脱湿”点对应的Mises应力云图可以看出，在“脱湿”点附近，在一些大颗粒和基体的界面上已经出现了明显的颗粒“脱湿”，然后观察界面的接触状态，读取接触的界面上从面节点与主面的距离。设置一个大于0的容差可以观察接触界面的分离情况，本次提取的界面是从面节点与主面距离大于1 μm的颗粒与基体的接触界面，由图8可以看出，在“脱湿”点附近，大部分的颗粒都沿着拉伸方向出现了颗粒与界面的“脱湿”分离。

提取2.5 %/s、12 %/s、50 %/s和100 %/s等4个应变率下单轴拉伸时“脱湿”点对应的损伤界面进行进一步的对比研究。如图9所示，在各应变率下均提取从面节点与主面距离超过1 μm的界面。比较4个不同应变率下单轴拉伸时的界面损伤情况，从界面损伤程度来看， 2.5 %/s应变率下从面节点与主面分离位移更大，在同样的应变下“脱湿”损伤程度更高。从损伤区域的范围来看，100 %/s应变率下界面“脱湿”损伤区域的数量明显大于在2.5 %/s应变率下的损伤区域数量。由于计算过程中并未定义基体损伤，如果再考虑高应变率下基体的损伤，在应变率为100 %/s时推进剂内部损伤区域的数量将远大于2.5 %/s应变率时损伤区域的数量。整体来看，随着应变率的增加，损伤界面的数量逐渐增加，但界面的损伤程度逐渐下降。高应变率下应力-应变曲线上出现的“脱湿”点峰值与损伤界面数量急剧增加有关。

通过分析推进剂在不同应变率下拉伸时的损伤界面特征，发现推进剂的“脱湿”与损伤界面数量和界面损伤程度均相关。在低应变率下推进剂的颗粒“脱湿”是从界面产生微孔洞开始，在拉伸过程中损伤界面逐步扩大，“脱湿”区域的数量并不多且“脱湿”以大颗粒周围界面的局部损伤演化为主。以较高应变率拉伸时，推进剂内部界面的损伤演化显著加快，将会出现“脱湿”点逐渐提前的情况。随着应变率的继续增大，界面的损伤区域逐渐放大，在更多的颗粒和基体界面上出现了损伤，因此也有更多的界面去分摊载荷，在一定程度上抑制了推进剂局部的“脱湿”损伤演化，进而又出现了“脱湿”点相对滞后的情况。因此，增大应变率并不意味着一定会造成推进剂“脱湿”点靠前，而是在拉伸过程中一直伴随着损伤程度加剧和损伤界面数量增加的博弈，推进剂的破坏取决于损伤界面数量和界面损伤程度在损伤演化过程中的交互作用，是一个动态发展的过程。此外，由于围压会抑制推进剂的“脱湿”，对高应变率下推进剂的最大伸长率影响也最大，在常压、高应变率下出现的“脱湿”点峰值随着围压的增加逐渐消失，应力-应变曲线上没有明显的“脱湿”点，且“脱湿”点伸长率最小的推进剂在较高围压下最大伸长率也最低。