不同环境因素对沉积物氮释放的影响
作者： 吴明蔚 沈耀辉 刘钰润 余进来 蒋兴哲 刘明浩 康彩霞
摘要 为研究鄱阳湖上覆水环境条件对沉积物氮的影响，以鄱阳湖河口点沉积物为试验材料，通过改变上覆水体的温度、pH、水体扰动条件，研究沉积物中不同形态氮的释放特征，并用一次函数、二次函数、三次函数对不同环境条件下沉积物氮释放的相关性进行拟合。结果表明：随着温度的升高，总氮、氨氮和硝态氮的释放明显增加。在酸性条件下氨氮的释放强度最大，碱性条件下最小；总氮和硝态氮则在碱性条件下释放强度最大。在不同扰动强度下，氨氮、总氮和硝态氮均在160 r/min下的释放强度最大。曲线拟合结果表明，总氮、氨氮和硝态氮的释放强度与pH、温度、扰动强度的拟合曲线呈一定的函数关系。
关键词 环境因素；沉积物氮；释放强度
中图分类号 X 524 文献标识码 A 文章编号 0517-6611（2024）16-0057-07
doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2024.16.012
开放科学（资源服务）标识码（OSID）：
Effects of Different Environmental Factors on Sediment Nitrogen Release
WU Ming-wei， SHEN Yao-hui， LIU Yu-run et al
（School of Civil Engineering and Architecture， East China Jiaotong University， Nanchang， Jiangxi 330000）
Abstract In order to study the effect of overlying water conditions on sediment nitrogen in Poyang Lake， the estuarine sediments of Poyang Lake were used as experimental materials. By changing the temperature， pH and disturbance conditions of overlying water， the release characteristics of different forms of nitrogen in sediments were studied. The correlation of nitrogen release in sediments under different environmental conditions was fitted with the functions of first order， second order and third order. The results showed that with the increase of temperature， the release of total nitrogen， ammonia nitrogen and nitrate nitrogen increased significantly. Under acidic condition， the release intensity of ammonia nitrogen was the highest， while under alkaline condition， it was the lowest. The release intensity of total nitrogen and nitrate nitrogen was the highest under alkaline condition. Under different disturbance intensities， the release intensity of ammonia nitrogen， total nitrogen and nitrate nitrogen reached the maximum at 160 r/min. Curve fitting results showed that the release intensity of total nitrogen， ammonia nitrogen and nitrate nitrogen was a function of pH， temperature and disturbance intensity.
Key words Environment factor;Sediment nitrogen;Release intensity
基金项目 国家自然科学基金项目（42001111）。
作者简介 吴明蔚（1997—），男，江西南昌人，硕士研究生，研究方向：鄱阳湖氮。
收稿日期 2023-08-30；修回日期 2023-11-21
近几年来，湖泊富营养化现象已成为我国水体环境问题之一［1］，入湖河流中的氮磷输入是湖泊富营养化原因之一［2-3］。其中，氮素是湖泊初级生产力的重要营养元素［4］，水体中的氮在物理和化学或生物作用下积累在沉积物中，并且，沉积物中的氮素又可通过扩散对流或者沉积物再悬浮作用等物理化学途径向上覆水中释放，造成水体二次污染［5-8］。湖泊沉积物总氮主要由氨氮、硝态氮和亚硝态氮和固定态铵组成［9］，这些不同形态的氮统称为可交换态氮，并且在它们发生一系列生物化学反应过程中，容易受到诸多因素的干扰，如溶解氧含量的影响，好氧状态下水体中硝化细菌等微生物会发生硝化作用将氨氮转化成硝酸氮，此时硝酸氮的含量就会增加。沉积物中氮比较活跃的部分就是可交换态氮，可交换态氮部分是可以直接被生物吸收的，这样加快有机氮的矿化为湖泊提供氮素来源［10］。总的来说沉积物中氮是湖泊潜在的氮源在一定的环境条件下可以释放到上覆水体，因此上覆水体与沉积物中氮的释放息息相关，且上覆水体中的pH、温度、水体扰动等主要因素都对沉积物中氮的释放有一定的影响。该研究以我国第一大淡水湖鄱阳湖为研究对象，结合沉积物和上覆水的理化指标，探讨对可交换态氮释放的影响因素，以期为控制湖泊富营养化、改善水质提供理论参考。
1 材料与方法
1.1 样品采集及处理
2022年5月乘船在鄱阳湖利用全球卫星定位系统进行采样，并采用GIS绘制采样点整理鄱阳湖空间位置信息［11］，在鄱阳湖选取17个采样点（图1）进行沉积物和上覆水的收集。船只每到达一个采样点，便使用采水器收集沉积物上方0.5～1.0 m的上覆水。水样采集后迅速密封，带回实验室放置冰箱中冷藏保存，在24 h内进行指标测定分析。利用抓泥斗采集表层沉积物样，把沉积物混匀后装于聚乙烯密封袋中，一部分放于冰箱冷冻保存，一部分进行风干研磨测样。
1.2 试验方法
1.2.1 水样指标测定方法。
水温、pH是利用多参数水质分析仪进行测定。上覆水的总氮采用《湖泊富营养化调查规范（第2版）》［12］中的过硫酸盐氧化法测定，氨氮、硝态氮和亚硝态氮采用《水和废水监测分析方法（第4版）》［13］中的纳氏试剂光度法、紫外分光光度法和N-（1-萘基）-乙二胺光度法测定。
1.2.2 沉积物指标测定方法。
沉积物中总氮采用过硫酸盐消化法［14］进行测定，氨氮、硝态氮、亚硝态氮的测定方法分别为纳氏试剂分光光度法［15］、紫外分光光度法［15］、N-（1-萘基）-乙二胺光度法［13］。
沉积物的离子交换态氮（IEF-N）、弱酸浸取态氮（WAEF-N）、强碱可浸取态氮（SAEF-N）和强氧化剂可浸取态氮（SOEF-N）4种可转化态氮（TTN）的测定采用分级浸取法。
1.2.3 影响沉积物氮释放试验。
试验参照《湖泊富营养化调查规范（第2版）》［12］进行，称取湿重约20 g的沉积物置于500 mL锥形瓶底部平铺，为确保上覆水中的氮含量全部来源于沉积物的释放，采用去离子水作为上覆水，缓慢加入300 mL去离子水于锥形瓶中。设置条件如下：
①温度设置。加入pH为7的去离子水，摇床摇速为0 r/min，设定温度为 5、15、25、30、35 ℃（T5、T15、T25、T30、T35）5种水平。
②pH调节。控制水浴锅的温度为 25 ℃，摇床摇速为0 r/min，用NaOH和 HCl溶液来调节上覆水的pH为5、6、7、8、9共5种水平。
③摇床摇速控制。控制水浴锅温度为25 ℃，上覆水pH为 7，取摇床摇速0、40、80、120、160 r/min（R0、R40、R80、R120、R160）共5个水平。
记录试验开始时间，于1、4、7、12、24、36、48、60、72、96、120、144、168 h取上覆水进行测定，每次取样结束后，通过玻
璃棒引流补充同体积的去离子水，以确保上覆水体积不变。
对取得的水样进行总氮（TN）、氨态氮（NH3-N）、硝态氮
（NO3-N）和亚硝态氮（NO2-N）含量测定，记录相关数据。
2 结果与分析
2.1 沉积物氮的含量及分布特征
沉积物中可转化态氮的形态主要包括IEF-N、WAEF-N、SAEF-N和SOEF-N。从图2可以看出，鄱阳湖表层沉积物中4种可转化态氮含量以SAEF-N含量最高，其次为IEF-N和WAEF-N，SOEF-N最低。沉积物中IEF-N的含量为31.89～233.70 mg/kg，含量空间差异较大；WAEF-N释放能力低于IEF-N，含量为17.54～147.59 mg/kg；SAEF-N的形成和分布主要受氧化还原环境的影响，含量为39.68～400.61 mg/kg；SOEF-N是可转化态氮中释放能力最弱的氮形态，含量为38.55～125.96 mg/kg。
2.2 pH对氮释放的影响
从图3可以看出，在pH为5时，氨氮含量最高，在pH为9时氨氮含量最低，中性条件下氨氮含量处在中间；当pH为5时，氨氮含量在前24 h急剧增加，在24～96 h其含量增加速度放缓，最后趋于稳定状态。
氨氮在不同pH条件下的释放强度也各不相同。酸性条件下释放的强度最大，碱性条件下释放强度最小。在试验期间，酸性（pH=5）条件下，沉积物氨氮的释放强度是中性（pH=7）条件的1.11倍，是碱性（pH=9）条件下的1.12倍。pH越低，其上覆水中的H+浓度也越大，而H+会与沉积物表面的NH4+发生竞争作用从而使其从沉积物中解吸出来，所以在酸性条件下，其氨氮释放强度越大。
从图4可以看出，硝态氮含量在试验刚开始的前12 h快速上升。在之后的时间段内，其硝态氮含量开始发生很大变化，不同条件下的硝态氮含量有明显差异，在144 h以后开始呈现下降趋势，并且在pH为9的条件下硝态氮含量最高，pH为7的条件下含量最低。与氨氮含量变化规律相比，硝态氮含量变化波动很大。从释放强度来看，硝态氮的释放强度碱性条件下最大，酸性条件下次之，中性条件下最小，这表明该试验体系中，碱性条件有助于沉积物硝态氮的释放。Zhang等［15］对洱海的研究中发现硝态氮是碱性条件下释放的主要形式，而余荣台［16］研究城市内河沉积物硝态氮的释放行为表明硝态氮在中性条件下释放强度最大，这一结果与该研究的结果不一致，是因为硝态氮属于一种可溶性的氮素，主要分布在沉积物的表层上，而碱性体系中水体的OH-浓度相对较高，OH-可以将硝态氮置换出来［17］，OH-浓度越高置换的硝态氮也越多，沉积物硝态氮的释放强度也越大。