恩施地区市售硒食品重金属污染及健康风险评估

摘 要：目的：了解恩施地区市售硒食品中重金属铅（Pb）、镉（Cd）、汞（Hg）、砷（As）的污染情况，开展健康风险评估。方法：在恩施地区采集本地产硒食品包括谷物类、食用菌类、豆类、肉类、蛋类和茶叶类，采用相应国家标准规定的方法测定Pb、Cd、Hg、As重金属元素含量，采用美国环保署健康风险评估模型对本地居民经此6类食品摄入Pb、Cd、Hg、As的人体健康风险进行描述。结果：恩施地区市售6类硒食品中，重金属污染物均有较高的检出率，但重金属的超标率不高，不同种类的食品受重金属污染程度也不一样;6类食品的多种重金属复合风险值均小于1。结论：恩施地区市售6类硒食品不同程度上受到了Pb、Cd、Hg、As的污染，但总体污染程度较低，经膳食途径摄入6类硒食品重金属整体上是安全的，不存在膳食摄入风险或风险较低。

关键词：硒食品;恩施;重金属;污染;风险评估

Heavy Metal Pollution and Health Risk Assessment of Commercially Available Selenium Food in Enshi Area

LI Li1，2， LEI Shengjiao1*， XUE Hua2， LIAO Meilin2

（1.College of Biological and Pharmaceuticals Sciences of China Three Gorges University， Yichang 443002， China; 2.Enshi Public Inspection and Testing Center， Enshi 445000， China）

Abstract： Objective： To understand the pollution of lead （Pb）， cadmium （Cd）， mercury （Hg） and arsenic （As） in commercially available selenium food in Enshi area， and to carry out health risk assessment. Methods： Local selenium foods including cereals， edible fungi， beans， meat， eggs and tea were collected in Enshi， and the contents of Heavy metals Pb， Cd， Hg and As were determined by the methods stipulated in the corresponding national standards. Environmental Protection Agency （EPA） health risk assessment model was used to describe the health risks of Pb， Cd， Hg and As in local residents. Results： In the 6 kinds of commercially available selenium food in Enshi area， the detection rate of heavy metal pollutants is high， but the over-standard rate of heavy metal is not high， and the degree of heavy metal pollution in different kinds of food is also different. The combined risk values of various heavy metals in 6 kinds of food were all less than 1. Conclusion： The 6 kinds of commercially available selenium food in Enshi area were polluted by Pb， Cd， Hg and As in different degrees， but the overall pollution degree was low. Dietary intake of heavy metals in 6 kinds of selenium foods is generally safe， and there is no risk of dietary intake or low risk.

Keywords： selenium food; Enshi; heavy metals; pollution; the risk assessment

硒是人体必需的微量元素之一，硒元素作为谷胱甘肽过氧化物酶的必需组成部分在人体中发挥着保护细胞膜、抗癌、延缓衰老、预防心脑血管疾病等作用。缺硒会导致机体功能障碍，引发各种疾病，如心血管疾病、克山病、大骨节病及免疫力缺陷病等40多种疾病[1-2]。随着社会经济的发展和人们健康意识的增强，硒食品被人们当作膳食补硒的主要来源[3]。富硒土壤可能伴生部分重金属富集现象，因此对富硒地区的硒食品开展重金属污染评价很有必要[4]。近年来，恩施州坚持把硒产业的发展作为富民强州的主要产业，并将硒食品精深加工纳入了恩施州“十四五”规划的重要内容。为了了解恩施地区市售硒食品的重金属污染水平，通过对恩施地区市售硒食品中铅（Pb）、镉（Cd）、汞（Hg）和砷（As）4种重金属元素进行检测分析，并采用美国国家环境保护局建立的非致癌污染物风险评估方法，评估硒食品中重金属污染状况对人体健康带来的风险。

1 材料与方法

1.1 样品采集

采集的样品主要是2020年8月至2021年5月恩施州内超市、农贸市场在售硒食品，共采集谷物类样品30份，食用菌类样品14份，豆类样品7份，肉类样品10份，蛋类样品14份，茶叶类样品18份。

1.2 检验方法与评价标准

1.2.1 Se含量的检测

按照《食品安全国家标准 食品中硒的测定》（GB 5009.93—2017）[5]氢化物原子荧光光谱法测定总硒含量，经测本实验所有样品均有Se检出。

1.2.2 Pb、Cd、Hg、As含量的检测

按照《食品安全国家标准 食品中多元素的测定》（GB 5009.268—2016）[6]电感耦合等离子体质谱法测定Pb、Cd、As的含量，按照《食品安全国家标准 食品中总汞及有机汞的测定》（GB 5009.17—2014）[7]原子荧光光谱分析法测定Hg的含量。

1.2.3 污染物限量评价

依据《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB 2762—2017）[8]中规定的Pb、Cd、Hg和As的限量值进行评价，按照GB 2762—2017的要求，限量指标对制品有要求的情况下，干制品的污染物限量应该以相应新鲜食用菌中污染物限量结合其脱水率或浓缩率折算。本研究中干食用菌的脱水率由生产商提供。

本研究中国家标准未规定的限量值参照行业标准，豆类中的Hg和As的限量值依据《粮食（含谷物、豆类、薯类）及制品中铅、铬、镉、汞、硒、砷、铜、锌等八种元素限量》（NY 861—2004）[9]进行评价，茶叶中的Cd、Hg和As的限量值依据《茶叶中铬、镉、汞、砷及氟化物限量》（NY 659—2003）[10]进行评价。各类食品中Pb、Cd、Hg和As的限量值见表1。

1.3 质量控制

实验室检验通过质控样、空白值、平行样和加标回收率等手段进行质量控制。此外，实验室通过参加国家和省级组织的能力验证以保证检测数据的准确性。

1.4 数据统计

采用Excel表格进行数据统计。

1.5 健康风险分析

采用美国国家环境保护局建立的非致癌污染物风险评估方法目标危害系数法（Target Hazard Quotient，THQ）进行健康风险分析[11]，THQ法可同时评价单一重金属的健康风险和多种重金属复合暴露的健康风险。该方法假定污染物吸收剂量等于摄入剂量，以人体摄入污染物剂量与参考剂量的比值作为评价标准。单一重金属风险计算公式为：

（1）

重金属对人体健康的影响一般是由多种元素共同作用的结果，常用TTHQ值表示多种重金属复合风险，多种重金属复合风险计算公式为：

（2）

式中各参数含义及数值见表2。

2 结果与分析

2.1 各类食品中Pb含量分析

采集93份各类食品中，茶叶类的Pb检出率最高，为100.0%，6类食品中Pb的总均值为0.222 mg/kg，总检出率为47.7%，均未有超标情况，见表3。

2.2 各类食品中Cd含量情况

采集93份各类食品中，食用菌类、豆类和茶叶类的Cd检出率最高，均为100.0%，食用菌类有超标情况，超标率为7.1%，其余5类食品没有超标情况，6类食品中Cd的总均值为0.316 mg/kg，总检出率为67.8%，总超标率为1.2%，见表4。

2.3 各类食品中Hg含量情况

采集93份各类食品中，食用菌类和茶叶类的Hg检出率最高，分别为57.1%和41.2%，6类食品中Hg的总均值为0.007 mg/kg，总检出率为18.1%，均未有超标情况，见表5。

2.4 各类食品中As含量情况

采集93份各类食品中，食用菌类和茶叶类的As检出率最高，均为100.0%，6类食品中As的总均值为0.072 mg/kg，总检出率为74.9%，国家和行业部门暂未出台蛋类As的限量标准，其余5类食品均未有超标情况，见表6。

2.5 各类食品风险评估结果

由公式（1）和（2）计算得到的6类恩施地区市售硒食品4种重金属的THQ及TTHQ值如表7所示。6类硒食品的单一重金属THQ值均<1，其中谷物类、豆类、蛋类中Hg和蛋类中Cd的THQ值均为0。相比较而言，谷物类中Cd的THQ值略高，为0.155。6类硒食品的多种重金属复合风险TTHQ值均<1，相比较而言，谷物类的TTHQ值略高，为0.243。

3 结论与讨论

从整体来看，恩施地区市售硒食品中重金属总体污染程度较低，基本符合食品安全国家标准和农业行业标准关于污染物限量的要求。6类硒食品中仅食用菌类有Cd超标情况，在检出率方面谷物类Cd和As的检出率较高;食用菌类Pb、As的检出率较高;豆类Cd的检出率较高;肉类As的检出率较高;蛋类As的检出率较高;茶叶类Pb、Cd、Hg、As检出率均比较高。查阅近年来国内相关文献报道结果显示，食用菌类Cd超标情况较为常见，基本为干制食用菌，谷物类Cd和As的含量均值分别为0.014～0.121 mg/kg、0.015～0.100 mg/kg;食用菌类Pd和As的含量均值分别为0.022～0.260 mg/kg、0.027～0.125 mg/kg;豆类Cd的含量均值为0.001～0.091 mg/kg;肉类As的含量均值为0～0.018 mg/kg;蛋类As的含量均值为0.019～0.049 mg/kg;茶叶类Pb、Cd、Hg、As的含量均值分别为0.640～1.090 mg/kg、0.039～0.336 mg/kg、0.013～0.044 mg/kg、0.054～0.210 mg/kg[13，17-26]。对比其他地区结果来看，恩施地区硒食品中食用菌类Cd超标种类同为干制食用菌且超标率较低，与其他地区结果有相似之处;谷物类Cd和As的含量均值处于其他地区的中间水平;食用菌类Pd的含量均值处于其他地区的中间水平，As的含量均值高于其他地区;豆类Cd的含量均值处于其他地区的中间水平;肉类和蛋类As的含量均值处于其他地区的中间水平;茶叶类的Pb、Cd、Hg、As的含量均值均处于其他地区的中间水平。